Doksütsükliini antibiootikumide sünergistlik eemaldamine veest rohelise sünteetilise redutseeritud grafeenoksiidi ja nano-null rauakomplekside abil

Täname, et külastasite veebilehte Nature.com. Teie kasutataval brauseri versioonil on piiratud CSS-i tugi. Parima kasutuskogemuse saamiseks soovitame kasutada uuendatud brauserit (või keelata Internet Exploreris ühilduvusrežiim). Seni renderdame saidi jätkuva toe tagamiseks ilma stiilide ja JavaScriptita.
Selles töös sünteesiti esimest korda rGO/nZVI komposiite lihtsa ja keskkonnasõbraliku protseduuriga, kasutades redutseeriva ainena ja stabilisaatorina Sophora kollaka lehe ekstrakti, et järgida “rohelise” keemia põhimõtteid, nagu vähemkahjulik keemiline süntees. Komposiitide eduka sünteesi kinnitamiseks on kasutatud mitmeid tööriistu, nagu SEM, EDX, XPS, XRD, FTIR ja zeta potentsiaal, mis näitavad edukat komposiitide valmistamist. Uute komposiitide ja puhta nZVI eemaldamisvõimet antibiootikumi doksütsükliini erinevatel algkontsentratsioonidel võrreldi, et uurida rGO ja nZVI sünergistlikku toimet. 25 mg L-1, 25 °C ja 0,05 g eemaldamise tingimustes oli puhta nZVI adsorptsiooni eemaldamise määr 90%, samas kui doksütsükliini adsorptiivne eemaldamise määr rGO/nZVI komposiidiga saavutas 94,6%, kinnitades, et nZVI ja rGO . Adsorptsiooniprotsess vastab pseudo-teisele järjekorrale ja on hästi kooskõlas Freundlichi mudeliga, mille maksimaalne adsorptsioonivõime on 31,61 mg g-1 temperatuuril 25 °C ja pH 7. Alalisvoolu eemaldamiseks on välja pakutud mõistlik mehhanism. Lisaks oli rGO / nZVI komposiidi korduvkasutatavus pärast kuut järjestikust regenereerimistsüklit 60%.
Veepuudus ja reostus on nüüd tõsine oht kõigile riikidele. Viimastel aastatel on veereostus, eriti antibiootikumireostus, suurenenud COVID-19 pandeemia ajal suurenenud tootmise ja tarbimise tõttu1,2,3. Seetõttu on kiireloomuline ülesanne tõhusa tehnoloogia väljatöötamine antibiootikumide eemaldamiseks reoveest.
Üks tetratsükliini rühma resistentsetest poolsünteetilistest antibiootikumidest on doksütsükliin (DC)4,5. On teatatud, et alalisvoolu jäägid põhja- ja pinnavees ei saa metaboliseerida, vaid 20–50% metaboliseerub ja ülejäänu satub keskkonda, põhjustades tõsiseid keskkonna- ja terviseprobleeme6.
Kokkupuude alalisvooluga madalal tasemel võib tappa vees leiduvaid fotosünteetilisi mikroorganisme, ohustada antimikroobsete bakterite levikut ja suurendada antimikroobset resistentsust, mistõttu tuleb see saasteaine reoveest eemaldada. Alalisvoolu loomulik lagunemine vees on väga aeglane protsess. Füüsikalis-keemilised protsessid, nagu fotolüüs, biolagundamine ja adsorptsioon, võivad laguneda ainult madalatel kontsentratsioonidel ja väga madalatel kiirustel7,8. Kõige ökonoomsem, lihtsam, keskkonnasõbralikum, hõlpsasti käsitsetav ja tõhusam meetod on aga adsorptsioon9,10.
Nano nullvalentne raud (nZVI) on väga võimas materjal, mis suudab veest eemaldada palju antibiootikume, sealhulgas metronidasooli, diasepaami, tsiprofloksatsiini, klooramfenikooli ja tetratsükliini. See võime on tingitud nZVI hämmastavatest omadustest, nagu kõrge reaktsioonivõime, suur pindala ja arvukad välised sidumissaidid11. Kuid nZVI on van der Wellsi jõudude ja kõrgete magnetiliste omaduste tõttu altid agregatsioonile vesikeskkonnas, mis vähendab selle efektiivsust saasteainete eemaldamisel oksiidikihtide moodustumise tõttu, mis pärsivad nZVI10,12 reaktsioonivõimet. nZVI osakeste aglomeratsiooni saab vähendada, muutes nende pindu pindaktiivsete ainete ja polümeeridega või kombineerides neid teiste nanomaterjalidega komposiitide kujul, mis on osutunud elujõuliseks lähenemisviisiks nende stabiilsuse parandamiseks keskkonnas13, 14.
Grafeen on kahemõõtmeline süsiniknanomaterjal, mis koosneb sp2-hübridiseeritud süsinikuaatomitest, mis on paigutatud kärgvõre. Sellel on suur pindala, märkimisväärne mehaaniline tugevus, suurepärane elektrokatalüütiline aktiivsus, kõrge soojusjuhtivus, kiire elektronide liikuvus ja sobiv kandematerjal anorgaaniliste nanoosakeste toetamiseks selle pinnal. Metallist nanoosakeste ja grafeeni kombinatsioon võib oluliselt ületada iga materjali individuaalseid eeliseid ning tänu oma suurepärastele füüsikalistele ja keemilistele omadustele tagab nanoosakeste optimaalse jaotuse tõhusamaks veetöötluseks15.
Taimeekstraktid on parim alternatiiv kahjulikele keemilistele redutseerivatele ainetele, mida tavaliselt kasutatakse redutseeritud grafeenoksiidi (rGO) ja nZVI sünteesil, kuna need on saadaval, odavad, üheastmelised, keskkonnasõbralikud ja neid saab kasutada redutseerivate ainetena. nagu flavonoidid ja fenoolsed ühendid, toimib ka stabilisaatorina. Seetõttu kasutati selles uuringus rGO/nZVI komposiitide sünteesi parandava ja sulgeva ainena Atriplex halimus L. lehtede ekstrakti. Atriplex halimus perekonnast Amaranthaceae on laia geograafilise levialaga lämmastikku armastav mitmeaastane põõsas16.
Olemasoleva kirjanduse andmetel kasutati Atriplex halimust (A. halimus) esmakordselt rGO/nZVI komposiitide valmistamiseks säästliku ja keskkonnasõbraliku sünteesimeetodina. Seega koosneb selle töö eesmärk neljast osast: (1) rGO/nZVI ja vanemate nZVI komposiitide fütosüntees, kasutades A. halimuse veelehtede ekstrakti, (2) fütosünteesitud komposiitide iseloomustamine mitme meetodi abil, et kinnitada nende edukat valmistamist, (3) ) uurida rGO ja nZVI sünergistlikku toimet doksütsükliinantibiootikumide orgaaniliste saasteainete adsorptsioonil ja eemaldamisel erinevatel reaktsiooniparameetritel, optimeerida adsorptsiooniprotsessi tingimusi, (3) uurida komposiitmaterjale erinevates pidevates töötlustes pärast töötlemistsüklit.
Doksütsükliinvesinikkloriid (DC, MM = 480,90, keemiline valem C22H24N2O·HCl, 98%), raudkloriidheksahüdraat (FeCl3,6H2O, 97%), grafiidipulber, ostetud firmast Sigma-Aldrich, USA. Naatriumhüdroksiid (NaOH, 97%), etanool (C2H5OH, 99,9%) ja vesinikkloriidhape (HCl, 37%) osteti firmalt Merck, USA. NaCl, KCl, CaCl2, MnCl2 ja MgCl2 osteti ettevõttest Tianjin Comio Chemical Reagent Co., Ltd. Kõik reaktiivid on kõrge analüütilise puhtusega. Kõigi vesilahuste valmistamiseks kasutati topeltdestilleeritud vett.
A. halimuse tüüpilised isendid on kogutud nende looduslikust elupaigast Niiluse deltas ja Egiptuse Vahemere rannikul. Taimne materjal koguti vastavalt kehtivatele riiklikele ja rahvusvahelistele juhistele17. Prof Manal Fawzi on Boulose18 järgi tuvastanud taimeeksemplare ja Aleksandria ülikooli keskkonnateaduste osakond annab loa uuritud taimeliikide kogumiseks teaduslikel eesmärkidel. Näidisvautšereid hoitakse Tanta ülikooli herbaariumis (TANE), vautšerid nr. 14 122–14 127, avalik herbaarium, mis võimaldab juurdepääsu deponeeritud materjalidele. Lisaks lõigake tolmu või mustuse eemaldamiseks taime lehed väikesteks tükkideks, loputage 3 korda kraani ja destilleeritud veega ning seejärel kuivatage 50°C juures. Taim purustati, 5 g peent pulbrit kasteti 100 ml destilleeritud vette ja segati ekstrakti saamiseks 70 °C juures 20 minutit. Saadud Bacillus nicotianae ekstrakt filtriti läbi Whatmani filterpaberi ja säilitati edasiseks kasutamiseks puhastes ja steriliseeritud katsutites temperatuuril 4 °C.
Nagu on näidatud joonisel 1, valmistati GO grafiidipulbrist modifitseeritud Hummersi meetodil. 10 mg GO pulbrit dispergeeriti 50 ml deioniseeritud vees 30 minutit ultraheliga töötlemisel ning seejärel segati 0,9 g FeCl3 ja 2,9 g NaAc 60 minutit. Segatavale lahusele lisati segades 20 ml atripleksi lehtede ekstrakti ja jäeti 8 tunniks temperatuurile 80 °C. Saadud must suspensioon filtriti. Valmistatud nanokomposiite pesti etanooli ja bidestilleeritud veega ning kuivatati seejärel vaakumahjus temperatuuril 50 °C 12 tundi.
Skemaatilised ja digitaalsed fotod rGO / nZVI ja nZVI komplekside rohelisest sünteesist ja alalisvoolu antibiootikumide eemaldamisest saastunud veest, kasutades Atriplex halimus ekstrakti.
Lühidalt, nagu on näidatud joonisel fig 1, lisati tilkhaaval 10 ml raudkloriidi lahust, mis sisaldas 0,05 M Fe3+ ioone, 60 minutiks mõõduka kuumutamise ja segamise ajal 20 ml mõru lehtede ekstrakti lahusele ning seejärel tsentrifuugiti lahust 14 000 p/min (Hermle, 15 000 p/min) 15 minutit, et saada mustad osakesed, mida pesti seejärel 3 korda etanooli ja destilleeritud veega ning kuivatati seejärel vaakumahjus temperatuuril 60 °C üle öö.
Taimselt sünteesitud rGO/nZVI ja nZVI komposiite iseloomustati UV-nähtava spektroskoopiaga (T70/T80 seeria UV/Vis spektrofotomeetrid, PG Instruments Ltd, UK) skaneerimisvahemikus 200-800 nm. RGO/nZVI ja nZVI komposiitide topograafia ja suurusjaotuse analüüsimiseks kasutati TEM-spektroskoopiat (JOEL, JEM-2100F, Jaapan, kiirenduspinge 200 kV). Et hinnata funktsionaalrühmi, mida saab kaasata taimeekstraktides, mis vastutavad taastumis- ja stabiliseerimisprotsessi eest, viidi läbi FT-IR spektroskoopia (JASCO spektromeeter vahemikus 4000-600 cm-1). Lisaks kasutati sünteesitud nanomaterjalide pinnalaengu uurimiseks zeta potentsiaali analüsaatorit (Zetasizer Nano ZS Malvern). Pulbernanomaterjalide röntgendifraktsiooni mõõtmiseks kasutati röntgendifraktomeetrit (X'PERT PRO, Holland), mis töötas voolul (40 mA ja pingel (45 kV) 2θ vahemikus 20° kuni 80 ° ja CuKa1 kiirgus (\(\lambda =\ ) 1,54056 Ao). Energiat hajutav röntgenspektromeeter (EDX) (mudel JEOL JSM-IT100) vastutas elementide koostise uurimise eest, kui koguti Al K-α monokromaatilist röntgenkiirgust vahemikus -10 kuni 1350 eV XPS-il, täpi suurus 400 μm K-ALPHA (Thermo Fisher Scientific, USA) täisspektri ülekandeenergia on 200 eV ja kitsa spektri 50 eV. Pulbriproov pressitakse proovihoidjale, mis asetatakse vaakumkambrisse. Seondumisenergia määramiseks kasutati võrdlusena C1s spektrit 284,58 eV juures.
Adsorptsioonikatsed viidi läbi, et testida sünteesitud rGO / nZVI nanokomposiitide efektiivsust doksütsükliini (DC) eemaldamisel vesilahustest. Adsorptsioonikatsed viidi läbi 25 ml Erlenmeyeri kolbides loksutamiskiirusel 200 p/min orbitaalloksutil (Stuart, Orbital Shaker/SSL1) temperatuuril 298 K. Lahjendades alalisvoolu põhilahust (1000 ppm) bidestilleeritud veega. Et hinnata rGO / nSVI annuse mõju adsorptsiooni efektiivsusele, lisati 20 ml alalisvoolu lahusele erineva massiga nanokomposiite (0, 01–0, 07 g). Kineetika ja adsorptsiooni isotermide uurimiseks sukeldati 0,05 g adsorbenti algkontsentratsiooniga (25–100 mg L–1) CD vesilahusesse. PH mõju alalisvoolu eemaldamisele uuriti pH (3–11) juures ja algkontsentratsioonil 50 mg L-1 temperatuuril 25 °C. Reguleerige süsteemi pH-d, lisades väikese koguse HCl või NaOH lahust (Crisoni pH-meeter, pH-meeter, pH 25). Lisaks uuriti reaktsiooni temperatuuri mõju adsorptsioonikatsetele vahemikus 25-55 °C. Ioontugevuse mõju adsorptsiooniprotsessile uuriti erinevate kontsentratsioonidega NaCl (0,01–4 mol L–1) lisamisega alalisvoolu algkontsentratsioonil 50 mg L–1, pH 3 ja 7, 25 °C ja adsorbendi annus 0,05 g. Adsorbeerimata alalisvoolu adsorptsiooni mõõdeti kahekiirelise UV-Vis spektrofotomeetriga (T70/T80 seeria, PG Instruments Ltd, UK), mis oli varustatud 1,0 cm teepikkusega kvartsküvettidega maksimaalsetel lainepikkustel (λmax) 270 ja 350 nm. Alalisvoolu antibiootikumide eemaldamise protsent (R%; valend 1) ja DC adsorptsiooni kogus, qt, ekv. 2 (mg/g) mõõdeti järgmise võrrandi abil.
kus %R on alalisvoolu eemaldamise võime (%), Co on alalisvoolu algkontsentratsioon ajahetkel 0 ja C on alalisvoolu kontsentratsioon vastavalt ajahetkel t (mg L-1).
kus qe on adsorbeeritud alalisvoolu kogus adsorbendi massiühiku kohta (mg g-1), Co ja Ce on kontsentratsioonid vastavalt nullajal ja tasakaaluseisundis (mg l-1), V on lahuse maht (l) ja m on adsorptsioonimassi reaktiiv (g).
SEM-pildid (joonised 2-C) näitavad rGO / nZVI komposiitkihi lamellset morfoloogiat, mille pinnal on ühtlaselt hajutatud sfäärilised raua nanoosakesed, mis näitab nZVI NP-de edukat kinnitamist rGO pinnale. Lisaks on rGO lehel mõned kortsud, mis kinnitavad hapnikku sisaldavate rühmade eemaldamist samaaegselt A. halimus GO taastamisega. Need suured kortsud toimivad raua NP-de aktiivse laadimise kohtadena. nZVI kujutised (joonis 2D-F) näitasid, et sfäärilised raua NP-d olid väga hajutatud ega agregeerunud, mis on tingitud taimeekstrakti botaaniliste komponentide katmisest. Osakeste suurus varieerus vahemikus 15–26 nm. Mõnel piirkonnal on aga mesopoorse morfoloogia, millel on punnide ja õõnsuste struktuur, mis võib tagada nZVI suure efektiivse adsorptsioonivõime, kuna need võivad suurendada alalisvoolu molekulide püüdmise võimalust nZVI pinnale. Kui nZVI sünteesiks kasutati Rosa Damaskuse ekstrakti, olid saadud NP-d ebahomogeensed, tühimike ja erineva kujuga, mis vähendas nende efektiivsust Cr(VI) adsorptsioonil ja suurendas reaktsiooniaega 23 . Tulemused on kooskõlas tamme- ja mooruspuulehtedest sünteesitud nZVI-ga, mis on peamiselt erineva nanomeetri suurusega sfäärilised nanoosakesed ilma ilmse aglomeratsioonita.
rGO/nZVI (AC), nZVI (D, E) komposiitide SEM-pildid ja nZVI/rGO (G) ja nZVI (H) komposiitide EDX-mustrid.
Taimses sünteesitud rGO/nZVI ja nZVI komposiitide elementaarset koostist uuriti EDX abil (joonis 2G, H). Uuringud näitavad, et nZVI koosneb süsinikust (38,29% massist), hapnikust (47,41% massist) ja rauast (11,84% massist), kuid esineb ka muid elemente, nagu fosfor24, mida saab taimeekstraktidest. Lisaks on süsiniku ja hapniku suur protsent tingitud taimeekstraktidest pärit fütokemikaalide olemasolust maa-alustes nZVI proovides. Need elemendid on rGO-l ühtlaselt jaotunud, kuid erinevates vahekordades: C (39,16 massiprotsenti), O (46,98 massiprotsenti) ja Fe (10,99 massiprotsenti), EDX rGO/nZVI näitab ka teiste elementide olemasolu, nagu S, mis võib seostada taimeekstraktidega, kasutatakse. Praegune C:O suhe ja rauasisaldus A. halimust kasutavas rGO/nZVI komposiidis on palju parem kui eukalüpti lehtede ekstrakti kasutamisel, kuna see iseloomustab C (23,44 massiprotsenti), O (68,29 massiprotsenti) koostist. ja Fe (8,27 massiprotsenti). wt %) 25. Nataša et al., 2022, teatasid tamme ja mooruspuu lehtedest sünteesitud nZVI sarnasest elementaarsest koostisest ning kinnitasid, et redutseerimisprotsessi eest vastutavad leheekstraktis sisalduvad polüfenoolrühmad ja muud molekulid.
Taimedes sünteesitud nZVI morfoloogia (joonis S2A, B) oli sfääriline ja osaliselt ebakorrapärane, osakeste keskmise suurusega 23,09 ± 3,54 nm, kuid van der Waalsi jõudude ja ferromagnetismi tõttu täheldati ahela agregaate. See valdavalt granuleeritud ja sfääriline osakeste kuju on SEM-i tulemustega hästi kooskõlas. Sarnase tähelepaneku leidsid Abdelfatah et al. 2021. aastal, kui riitsinusoa lehtede ekstrakti kasutati nZVI11 sünteesil. Ruelas tuberosa leheekstrakti NP-d, mida kasutatakse redutseeriva ainena nZVI-s, on samuti sfäärilise kujuga läbimõõduga 20–40 nm26.
Hübriidne rGO / nZVI komposiit TEM-pildid (joonis S2C-D) näitasid, et rGO on marginaalsete voldikute ja kortsudega põhitasapind, mis pakub nZVI NP-de jaoks mitut laadimiskohta; see lamellmorfoloogia kinnitab ka rGO edukat valmistamist. Lisaks on nZVI NP-del sfääriline kuju osakeste suurusega 5, 32 kuni 27 nm ja need on manustatud rGO kihti peaaegu ühtlase dispersiooniga. Fe NP-de/rGO sünteesimiseks kasutati eukalüpti lehtede ekstrakti; TEM-i tulemused kinnitasid ka, et rGO kihi kortsud parandasid Fe NP-de dispersiooni rohkem kui puhtad Fe NP-d ja suurendasid komposiitide reaktsioonivõimet. Sarnased tulemused said Bagheri et al. 28, kui komposiit valmistati ultrahelitehnikate abil, mille keskmine raua nanoosakeste suurus oli ligikaudu 17, 70 nm.
A. halimuse, nZVI, GO, rGO ja rGO/nZVI komposiitide FTIR spektrid on näidatud joonistel fig. 3A. Pinna funktsionaalrühmade olemasolu A. halimus'e lehtedes ilmneb 3336 cm-1 juures, mis vastab polüfenoolidele, ja 1244 cm-1, mis vastab valgu toodetud karbonüülrühmadele. Täheldatud on ka teisi rühmi, nagu alkaanid 2918 cm-1 juures, alkeenid 1647 cm-1 juures ja CO-O-CO pikendused 1030 cm-1 juures, mis viitab taimekomponentide olemasolule, mis toimivad tihendusainetena ja vastutavad taastumise eest. Fe2+-lt Fe0-le ja GO-le rGO29. Üldiselt näitavad nZVI spektrid samu neeldumispiike, mis kibedatel suhkrutel, kuid veidi nihkes asendis. 3244 cm-1 juures ilmub intensiivne riba, mis on seotud OH venitusvibratsioonidega (fenoolid), piik 1615 juures vastab C=C-le ning ribad 1546 ja 1011 cm-1 tekivad C=O (polüfenoolid ja flavonoidid) venitamise tõttu. , aromaatsete amiinide ja alifaatsete amiinide CN-rühmi täheldati ka vastavalt 1310 cm-1 ja 1190 cm-1 juures13. GO FTIR-spekter näitab paljude kõrge intensiivsusega hapnikku sisaldavate rühmade olemasolu, sealhulgas alkoksü (CO) venitusriba 1041 cm-1 juures, epoksü (CO) venitusriba 1291 cm-1 juures, C = O venitus. tekkis C=C venitusvibratsiooni riba lainepikkusel 1619 cm-1, riba 1708 cm-1 ja OH rühma venitusvibratsioonide lai riba 3384 cm-1 juures, mida kinnitab täiustatud Hummersi meetod, mis oksüdeerib edukalt grafiidiprotsess. Kui võrrelda rGO ja rGO/nZVI komposiite GO spektritega, väheneb mõnede hapnikku sisaldavate rühmade, nagu OH 3270 cm-1 juures, intensiivsus oluliselt, samas kui teiste, näiteks C=O 1729 cm-1 juures, on täielikult vähenenud. vähendatud. kadus, mis näitab hapnikku sisaldavate funktsionaalrühmade edukat eemaldamist GO-st A. halimuse ekstraktiga. RGO uusi teravaid iseloomulikke piike C = C pinge juures täheldatakse umbes 1560 ja 1405 cm-1, mis kinnitab GO vähenemist rGO-ks. Täheldati variatsioone 1043–1015 cm–1 ja 982–918 cm–1, mis võib olla tingitud taimse materjali kaasamisest31,32. Weng et al., 2018, täheldasid ka hapnikuga küllastunud funktsionaalrühmade olulist nõrgenemist GO-s, mis kinnitas rGO edukat moodustumist bioreduktsiooni teel, kuna eukalüpti lehtede ekstraktid, mida kasutati redutseeritud raudgrafeenoksiidi komposiitide sünteesimiseks, näitasid taimekomponendi lähemat FTIR-spektrit. funktsionaalsed rühmad. 33 .
A. Galliumi FTIR-spekter, nZVI, rGO, GO, komposiit rGO/nZVI (A). Röntgenogrammi komposiidid rGO, GO, nZVI ja rGO/nZVI (B).
RGO/nZVI ja nZVI komposiitide moodustumist kinnitasid suures osas röntgendifraktsioonimustrid (joonis 3B). Kõrge intensiivsusega Fe0 piiki täheldati 2Ɵ 44,5° juures, mis vastab indeksile (110) (JCPDS nr 06–0696)11. Teine tipp (311) tasandi 35,1° juures on omistatud magnetiidile Fe3O4, 63,2° võib olla seotud (440) tasandi Milleri indeksiga ϒ-FeOOH (JCPDS nr 17-0536)34 olemasolu tõttu. GO röntgenikiirguse muster näitab teravat piiki 2Ɵ 10, 3 ° ja teist piiki 21, 1 ° juures, mis näitab grafiidi täielikku koorimist ja toob esile hapnikku sisaldavate rühmade olemasolu GO35 pinnal. RGO ja rGO / nZVI komposiitmustrid registreerisid iseloomulike GO piikide kadumise ja laiade rGO piikide moodustumise vastavalt rGO ja rGO / nZVI komposiitide jaoks 2Ɵ 22, 17 ja 24, 7 ° juures, mis kinnitas GO edukat taastumist taimeekstraktidega. Kuid rGO/nZVI liitmustris täheldati Fe0 (110) ja bcc Fe0 (200) võretasandiga seotud täiendavaid piike vastavalt 44,9\(^\circ\) ja 65,22\(^\circ\) .
Zeta potentsiaal on osakese pinnale kinnitatud ioonkihi ja vesilahuse vaheline potentsiaal, mis määrab materjali elektrostaatilised omadused ja mõõdab selle stabiilsust37. Taimede poolt sünteesitud nZVI, GO ja rGO/nZVI komposiitide Zeta potentsiaalianalüüs näitas nende stabiilsust, kuna nende pinnal on negatiivsed laengud vastavalt -20,8, -22 ja -27,4 mV, nagu on näidatud joonisel S1A- C. . Sellised tulemused on kooskõlas mitmete aruannetega, milles mainitakse, et lahused, mis sisaldavad osakesi, mille zeta potentsiaali väärtused on alla -25 mV, näitavad üldiselt suurt stabiilsust nende osakeste vahelise elektrostaatilise tõuke tõttu. RGO ja nZVI kombinatsioon võimaldab komposiidil omandada rohkem negatiivseid laenguid ja seega on sellel suurem stabiilsus kui GO või nZVI üksi. Seetõttu põhjustab elektrostaatilise tõrjumise nähtus stabiilsete rGO / nZVI39 komposiitide moodustumist. GO negatiivne pind võimaldab seda vesikeskkonnas ühtlaselt hajutada ilma aglomeratsioonita, mis loob soodsad tingimused interaktsiooniks nZVI-ga. Negatiivne laeng võib olla seotud erinevate funktsionaalrühmade esinemisega mõru meloni ekstraktis, mis kinnitab ka GO ja raua prekursorite ning taimeekstrakti vastastikmõju, moodustades vastavalt rGO ja nZVI ning rGO / nZVI kompleksi. Need taimsed ühendid võivad toimida ka piiravate ainetena, kuna need takistavad tekkivate nanoosakeste agregatsiooni ja suurendavad seega nende stabiilsust40.
Komposiitide nZVI ja rGO/nZVI elementaarne koostis ja valentsusolekud määrati XPS abil (joonis 4). Üldine XPS-uuring näitas, et rGO/nZVI komposiit koosneb peamiselt elementidest C, O ja Fe, mis on kooskõlas EDS-i kaardistamisega (joonis 4F-H). C1s spekter koosneb kolmest piigist 284,59 eV, 286,21 eV ja 288,21 eV juures, mis tähistavad vastavalt CC, CO ja C=O. O1s spekter jagati kolmeks piigiks, sealhulgas 531,17 eV, 532,97 eV ja 535,45 eV, mis määrati vastavalt O = CO, CO ja NO rühmadele. Piigid 710,43, 714,57 ja 724,79 eV viitavad aga vastavalt Fe 2p3/2, Fe+3 ja Fe p1/2. NZVI XPS-spektrid (joonised 4C-E) näitasid elementide C, O ja Fe piike. Piigid 284,77, 286,25 ja 287,62 eV kinnitavad raua-süsiniku sulamite olemasolu, kuna need viitavad vastavalt CC, C-OH ja CO-le. O1s spekter vastas kolmele piigile C–O/raudkarbonaat (531,19 eV), hüdroksüülradikaal (532,4 eV) ja O–C=O (533,47 eV). Piik 719,6 juures on omistatud Fe0-le, samas kui FeOOH näitab piike 717,3 ja 723,7 eV juures, lisaks näitab piik 725,8 eV juures Fe2O342,43 olemasolu.
XPS uuringud vastavalt nZVI ja rGO/nZVI komposiitide kohta (A, B). Komposiidi nZVI C1s (C), Fe2p (D) ja O1s (E) ning rGO/nZVI C1s (F), Fe2p (G), O1s (H) täisspektrid.
N2 adsorptsiooni/desorptsiooni isoterm (joonis 5A, B) näitab, et nZVI ja rGO/nZVI komposiidid kuuluvad II tüüpi. Lisaks suurenes nZVI eripindala (SBET) pärast rGO-ga pimestamist 47, 4549-lt 152, 52 m2 / g-le. Seda tulemust saab seletada nZVI magnetiliste omaduste vähenemisega pärast rGO pimestamist, vähendades seeläbi osakeste agregatsiooni ja suurendades komposiitide pindala. Lisaks, nagu on näidatud joonisel 5C, on rGO/nZVI komposiidi pooride maht (8,94 nm) suurem kui algse nZVI (2,873 nm). See tulemus on kooskõlas El-Monaemi jt. 45 .
Et hinnata adsorptsioonivõimet DC eemaldamiseks rGO / nZVI komposiitide ja algse nZVI vahel sõltuvalt algkontsentratsiooni suurenemisest, tehti võrdlus, lisades alalisvoolule erinevatel algkontsentratsioonidel iga adsorbendi konstantne annus (0, 05 g). Uuritud lahendus [25]. –100 mg l–1] temperatuuril 25 °C. Tulemused näitasid, et rGO/nZVI komposiidi eemaldamise efektiivsus (94,6%) oli madalamal kontsentratsioonil (25 mg L-1) kõrgem kui algsel nZVI-l (90%). Kui aga algkontsentratsiooni suurendati 100 mg-ni L-1, langes rGO / nZVI ja vanemliku nZVI eemaldamise efektiivsus vastavalt 70% ja 65% (joonis 6A), mis võib olla tingitud aktiivsete saitide arvu vähenemisest ja rakkude lagunemisest. nZVI osakesed. Vastupidi, rGO / nZVI näitas suuremat alalisvoolu eemaldamise efektiivsust, mis võib olla tingitud rGO ja nZVI vahelisest sünergilisest efektist, kus adsorptsiooniks saadaolevad stabiilsed aktiivsed saidid on palju suuremad ja rGO / nZVI korral rohkem. Alalisvoolu saab adsorbeerida kui tervet nZVI-d. Lisaks on joonisel fig. 6B näitab, et rGO / nZVI ja nZVI komposiitide adsorptsioonivõime suurenes vastavalt 9, 4 mg / g-lt 30 mg / g-ni ja 9 mg / g-ni, kusjuures algkontsentratsioon suurenes 25–100 mg / l. -1,1 kuni 28,73 mg g-1. Seetõttu oli alalisvoolu eemaldamise kiirus negatiivses korrelatsioonis algse alalisvoolu kontsentratsiooniga, mis oli tingitud piiratud arvust reaktsioonikeskustest, mida iga adsorbent toetas alalisvoolu adsorptsiooniks ja eemaldamiseks lahuses. Seega võib nendest tulemustest järeldada, et rGO / nZVI komposiitidel on suurem adsorptsiooni ja redutseerimise efektiivsus ning rGO / nZVI koostises olevat rGO-d saab kasutada nii adsorbendina kui ka kandematerjalina.
RGO/nZVI ja nZVI komposiidi eemaldamise efektiivsus ja alalisvoolu adsorptsioonivõime olid (A, B) [Co = 25 mg l-1–100 mg l-1, T = 25 °C, annus = 0,05 g], pH. adsorptsioonivõime ja alalisvoolu eemaldamise efektiivsuse kohta rGO/nZVI komposiitidel (C) [Co = 50 mg L–1, pH = 3–11, T = 25 °C, annus = 0,05 g].
Lahuse pH on adsorptsiooniprotsesside uurimisel kriitiline tegur, kuna see mõjutab adsorbendi ionisatsiooni, spetsifikatsiooni ja ionisatsiooni astet. Katse viidi läbi temperatuuril 25 °C konstantse adsorbendi annusega (0,05 g) ja algkontsentratsiooniga 50 mg L-1 pH vahemikus (3–11). Kirjanduse ülevaate46 kohaselt on DC amfifiilne molekul, millel on mitu ioniseeritavat funktsionaalrühma (fenoolid, aminorühmad, alkoholid) erinevatel pH tasemetel. Selle tulemusena võivad alalisvoolu erinevad funktsioonid ja sellega seotud struktuurid rGO/nZVI komposiidi pinnal suhelda elektrostaatiliselt ning esineda katioonide, tsvitterioonide ja anioonidena, alalisvoolu molekul eksisteerib katioonsetena (DCH3+) pH < 3,3 juures, tsvitterioonne (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 ja anioonne (DCH− või DC2−) pH 7,7 juures. Selle tulemusena võivad alalisvoolu erinevad funktsioonid ja sellega seotud struktuurid rGO/nZVI komposiidi pinnal suhelda elektrostaatiliselt ning esineda katioonide, tsvitterioonide ja anioonidena, alalisvoolu molekul eksisteerib katioonsetena (DCH3+) pH < 3,3 juures, tsvitterioonne (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 ja anioonne (DCH- või DC2-) pH 7,7 juures. В результате различные функции ДК и связанных с ними структур на поверхности композита rGO/nZVI моготевекции тически и могут существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, молекула ДК существует в три, 3,+ в виде катионов цвиттер- ионный (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 и анионный (DCH- или DC2-) при pH 7,7. Selle tulemusena võivad alalisvoolu ja sellega seotud struktuuride mitmesugused funktsioonid rGO/nZVI komposiidi pinnal elektrostaatiliselt interakteeruda ning eksisteerida katioonide, tsvitterioonide ja anioonide kujul; alalisvoolu molekul eksisteerib katioonina (DCH3+) pH < 3,3 juures; ioonne (DCH20) 3,3 < pH < 7,7 ja anioonne (DCH- või DC2-) pH 7,7 juures.因此,DC 的各种功能和rGO/nZVI 复合材料表面的相关结构可能会发雌静电相生静电相离子、两性离子和阴离子的形式存在,DC 分子在pH < 3,3 时以阳离子(DCH3+) 的形式存在,两性离子(DCH20) 3,3 < pH < 7,7 和阴离子(DCH-或DC2-) 在PH 7,7.因此 , DC 的 种 功能 和 和 和 和 和 和 复合 复合 材料 材料 表面 的 相关 结构 可能 会 发生 静电 , , , , 并 可能 阳离子 两 两 两 两 性 性 性 和 阴 阴 , , , , DC 分子 分子 在 在 在 在 时 时 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 阳离子 形式 形式 形式 形式) 形式存在,两性离子(DCH20) 3,3 < pH < 7,7 和阴离子 (DCH-或DC2-) 在PH 7,7. Следовательно, различные функции ДК и родственных им структур на поверхности компотельно rGO/nZVI мопестла взаимодействия и существовать в виде катионов, цвиттер-ионов и анионов, а молекулы ДК ир3, 3. являются катри (3.) . Seetõttu võivad alalisvoolu ja sellega seotud struktuuride mitmesugused funktsioonid rGO / nZVI komposiidi pinnal astuda elektrostaatilisse interaktsiooni ja eksisteerida katioonide, tsvitterioonide ja anioonide kujul, samal ajal kui alalisvoolu molekulid on katioonsed (DCH3+) pH < 3,3 juures. Он существует в виде цвиттер-иона (DCH20) при 3,3 < pH < 7,7 и аниона (DCH- или DC2-) при pH 7,7. See eksisteerib tsvitterioonina (DCH20) väärtusel 3,3 < pH < 7,7 ja anioonina (DCH- või DC2-) pH väärtusel 7,7.Kui pH tõusis 3-lt 7-le, suurenes alalisvoolu eemaldamise adsorptsioonivõime ja efektiivsus 11,2 mg/g-lt (56%) väärtuseni 17 mg/g (85%) (joonis 6C). Kui aga pH tõusis 9-ni ja 11-ni, langesid adsorptsioonivõime ja eemaldamise efektiivsus mõnevõrra, vastavalt 10,6 mg/g (53%) tasemele 6 mg/g (30%). Kui pH tõusis 3-lt 7-le, eksisteerisid alalisvoolud peamiselt tsvitterioonide kujul, mis muutis need rGO / nZVI komposiitidega peaaegu mitteelektrostaatiliselt ligitõmbavaks või tõrjutuks, peamiselt elektrostaatilise interaktsiooni tõttu. Kui pH tõusis üle 8,2, oli adsorbendi pind negatiivselt laetud, mistõttu adsorptsioonivõime vähenes ja vähenes negatiivselt laetud doksütsükliini ja adsorbendi pinna vahelise elektrostaatilise tõuke tõttu. See suundumus viitab sellele, et alalisvoolu adsorptsioon rGO / nZVI komposiitidel sõltub suuresti pH-st ja tulemused näitavad ka, et rGO / nZVI komposiidid sobivad adsorbentidena happelistes ja neutraalsetes tingimustes.
Temperatuuri mõju alalisvoolu vesilahuse adsorptsioonile viidi läbi temperatuuril (25–55 °C). Joonisel 7A on näidatud temperatuuri tõusu mõju alalisvoolu antibiootikumide eemaldamise efektiivsusele rGO / nZVI-le, on selge, et eemaldamisvõime ja adsorptsioonivõime suurenesid 83, 44% ja 13, 9 mg / g tasemelt 47% ja 7, 83 mg / g. , vastavalt. See märkimisväärne langus võib olla tingitud alalisvoolu ioonide soojusenergia suurenemisest, mis põhjustab desorptsiooni47.
Temperatuuri mõju CD eemaldamise efektiivsusele ja adsorptsioonivõimele rGO/nZVI komposiitidel (A) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, annus = 0,05 g], adsorbendi annus CD eemaldamise efektiivsusele ja eemaldamise efektiivsusele. Algkontsentratsioon adsorptsioonivõimele ja alalisvoolu eemaldamise efektiivsusele rGO/nSVI komposiidil (B) [Co = 50 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C] (C, D) [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, annus = 0,05 g].
Komposiit-adsorbendi rGO / nZVI annuse suurendamise mõju 0, 01 g-lt 0, 07 g-le eemaldamise efektiivsusele ja adsorptsioonivõimele on näidatud joonisel fig. 7B. Adsorbendi annuse suurendamine viis adsorptsioonivõime vähenemiseni 33,43 mg/g-lt 6,74 mg/g-ni. Kuid adsorbendi annuse suurendamisel 0, 01 g-lt 0, 07 g-le suureneb eemaldamise efektiivsus 66, 8% -lt 96% -ni, mis võib vastavalt olla seotud aktiivsete tsentrite arvu suurenemisega nanokomposiitpinnal.
Uuriti algkontsentratsiooni mõju adsorptsioonivõimele ja eemaldamise efektiivsusele [25–100 mg L-1, 25°C, pH 7, annus 0,05 g]. Kui algkontsentratsiooni suurendati 25 mg L-1-lt 100 mg L-1-le, vähenes rGO/nZVI komposiidi eemaldamise protsent 94,6%-lt 65%-le (joonis 7C), tõenäoliselt soovitud toimeaine puudumise tõttu. saidid. . Adsorbeerib suuri DC49 kontsentratsioone. Teisest küljest suurenes algkontsentratsiooni suurenedes ka adsorptsioonivõime 9,4 mg/g-lt 30 mg/g-le, kuni saavutati tasakaal (joonis 7D). See vältimatu reaktsioon on tingitud liikumapaneva jõu suurenemisest algse alalisvoolukontsentratsiooniga, mis on suurem kui alalisvoolu ioonide massiülekande takistus, et jõuda rGO / nZVI komposiidi pinnale 50.
Kontaktaja ja kineetiliste uuringute eesmärk on mõista adsorptsiooni tasakaaluaega. Esiteks oli kokkupuuteaja esimese 40 minuti jooksul adsorbeeritud alalisvoolu kogus ligikaudu pool kogu aja (100 minuti) jooksul adsorbeeritud koguhulgast. Kui lahuses olevad alalisvoolu molekulid põrkuvad, migreeruvad nad kiiresti rGO / nZVI komposiidi pinnale, mille tulemuseks on märkimisväärne adsorptsioon. 40 minuti pärast suurenes alalisvoolu adsorptsioon järk-järgult ja aeglaselt, kuni tasakaal saavutati 60 minuti pärast (joonis 7D). Kuna esimese 40 minuti jooksul adsorbeeritakse mõistlik kogus, tekib vähem kokkupõrkeid alalisvoolu molekulidega ja adsorbeerimata molekulide jaoks on saadaval vähem aktiivseid kohti. Seetõttu saab adsorptsioonikiirust vähendada51.
Adsorptsiooni kineetika paremaks mõistmiseks kasutati pseudo esimest järku (joonis 8A), pseudo teist järku (joonis 8B) ja Elovichi (joonis 8C) kineetiliste mudelite joondiagramme. Kineetilistes uuringutes saadud parameetritest (tabel S1) selgub, et adsorptsioonikineetika kirjeldamiseks on parim mudel pseudosekundite mudel, kus R2 väärtus on seatud kõrgemaks kui kahes teises mudelis. Sarnasus on ka arvutatud adsorptsioonivõimete (qe, cal) vahel. Pseudo-teine ​​järjekord ja eksperimentaalsed väärtused (qe, exp.) on täiendavad tõendid selle kohta, et pseudo-teine ​​järjekord on parem mudel kui teised mudelid. Nagu on näidatud tabelis 1, kinnitavad α (esialgne adsorptsioonikiirus) ja β (desorptsioonikonstant) väärtused, et adsorptsioonikiirus on kõrgem kui desorptsioonikiirus, mis näitab, et alalisvoolu kipub rGO / nZVI52 komposiidil tõhusalt adsorbeeruma. .
Pseudo-teist järku (A), pseudo-esimest järku (B) ja Elovichi (C) lineaarsed adsorptsiooni kineetilised graafikud [Co = 25–100 mg l–1, pH = 7, T = 25 °C, annus = 0,05 g ].
Adsorptsiooniisotermide uuringud aitavad määrata adsorbendi (RGO/nRVI komposiit) adsorptsioonivõimet erinevatel adsorbatsioonikontsentratsioonidel (DC) ja süsteemi temperatuuridel. Maksimaalne adsorptsioonivõime arvutati Langmuiri isotermi abil, mis näitas, et adsorptsioon oli homogeenne ja hõlmas adsorbeeriva monokihi moodustumist adsorbendi pinnale ilma nendevahelise interaktsioonita53. Kaks muud laialdaselt kasutatavat isotermimudelit on Freundlichi ja Temkini mudelid. Kuigi Freundlichi mudelit adsorptsioonivõime arvutamiseks ei kasutata, aitab see mõista heterogeenset adsorptsiooniprotsessi ja seda, et adsorbendi vabadel töökohtadel on erinev energia, samas kui Temkini mudel aitab mõista adsorptsiooni füüsikalisi ja keemilisi omadusi54.
Joonistel 9A-C on näidatud vastavalt Langmuiri, Freindlichi ja Temkini mudelite joondiagrammid. Freundlichi (joonis 9A) ja Langmuiri (joonis 9B) joondiagrammide põhjal arvutatud R2 väärtused, mis on esitatud tabelis 2, näitavad, et alalisvoolu adsorptsioon rGO/nZVI komposiidil järgib Freundlichi (0,996) ja Langmuiri (0,988) isotermi. mudelid ja Temkin (0,985). Langmuiri isotermi mudeli abil arvutatud maksimaalne adsorptsioonivõime (qmax) oli 31,61 mg g-1. Lisaks on dimensioonita eraldusteguri (RL) arvutatud väärtus vahemikus 0 kuni 1 (0,097), mis viitab soodsale adsorptsiooniprotsessile. Vastasel juhul näitab arvutatud Freundlichi konstant (n = 2,756) selle neeldumisprotsessi eelistamist. Vastavalt Temkini isotermi lineaarsele mudelile (joonis 9C) on alalisvoolu adsorptsioon rGO/nZVI komposiidil füüsiline adsorptsiooniprotsess, kuna b on ˂ 82 kJ mol-1 (0,408)55. Kuigi füüsilist adsorptsiooni vahendavad tavaliselt nõrgad van der Waalsi jõud, nõuab alalisvoolu adsorptsioon rGO / nZVI komposiitidel madalat adsorptsioonienergiat [56, 57].
Freundlichi (A), Langmuiri (B) ja Temkini (C) lineaarsed adsorptsiooni isotermid [Co = 25–100 mg L–1, pH = 7, T = 25 °C, annus = 0,05 g]. Van't Hoffi võrrandi graafik rGO/nZVI komposiitide poolt alalisvoolu adsorptsiooni jaoks (D) [Co = 25–100 mg l-1, pH = 7, T = 25–55 °C ja annus = 0,05 g].
Et hinnata reaktsiooni temperatuurimuutuse mõju alalisvoolu eemaldamisele rGO / nZVI komposiitidest, arvutati võrrandite põhjal termodünaamilised parameetrid, nagu entroopia muutus (ΔS), entalpia muutus (ΔH) ja vaba energia muutus (ΔG). 3 ja 458.
kus \({K}_{e}\)=\(\frac{{C}_{Ae}}{{C}_{e}}\) – termodünaamiline tasakaalukonstant, Ce ja CAe – rGO lahuses, vastavalt /nZVI alalisvoolu kontsentratsioonid pinna tasakaalus. R ja RT on vastavalt gaasi konstant ja adsorptsioonitemperatuur. Joonistades ln Ke 1/T vastu, saadakse sirge (joonis 9D), mille järgi saab määrata ∆S ja ∆H.
Negatiivne ΔH väärtus näitab, et protsess on eksotermiline. Teisest küljest on ΔH väärtus füüsilise adsorptsiooniprotsessi sees. Negatiivsed ΔG väärtused tabelis 3 näitavad, et adsorptsioon on võimalik ja spontaanne. ΔS negatiivsed väärtused näitavad adsorbeerivate molekulide suurt järjestust vedeliku liidesel (tabel 3).
Tabelis 4 võrreldakse rGO / nZVI komposiiti teiste varasemates uuringutes kirjeldatud adsorbentidega. On selge, et VGO / nCVI komposiidil on kõrge adsorptsioonivõime ja see võib olla paljulubav materjal alalisvoolu antibiootikumide eemaldamiseks veest. Lisaks on rGO / nZVI komposiitide adsorptsioon kiire protsess, mille tasakaalustamisaeg on 60 minutit. RGO / nZVI komposiitide suurepäraseid adsorptsiooniomadusi saab seletada rGO ja nZVI sünergilise toimega.
Joonised fig 10A, 10B illustreerivad DC antibiootikumide eemaldamise ratsionaalset mehhanismi rGO/nZVI ja nZVI komplekside abil. PH mõju alalisvoolu adsorptsiooni efektiivsusele katsete tulemuste kohaselt ei kontrollinud rGO/nZVI komposiidi alalisvoolu adsorptsiooni elektrostaatilised interaktsioonid, kui pH tõusis 3-lt 7-le, kuna see toimis tsvitterioonina; seetõttu ei mõjutanud pH väärtuse muutus adsorptsiooniprotsessi. Seejärel saab adsorptsioonimehhanismi juhtida mitteelektrostaatiliste interaktsioonidega, nagu vesinikside, hüdrofoobsed efektid ja π-π virnastamisinteraktsioonid rGO / nZVI komposiidi ja DC66 vahel. On hästi teada, et aromaatsete adsorbaatide mehhanismi kihilise grafeeni pindadel on peamise liikumapaneva jõuna seletatud π – π virnastamise interaktsioonidega. Komposiit on grafeeniga sarnane kihiline materjal, mille neeldumismaksimum on 233 nm juures tänu π-π * üleminekule. Tuginedes nelja aromaatse tsükli olemasolule alalisvooluadsorbaadi molekulaarstruktuuris, püstitasime hüpoteesi, et aromaatse alalisvoolu (π-elektroni aktseptor) ja π-elektronide rikka piirkonna vahel eksisteerib π-π-virnastamise interaktsiooni mehhanism. RGO pinnale. /nZVI komposiidid. Lisaks, nagu on näidatud joonisel fig. Nagu on näidatud joonisel 10B, viidi läbi FTIR-uuringud, et uurida rGO/nZVI komposiitide molekulaarset interaktsiooni alalisvooluga, ning rGO/nZVI komposiitide FTIR-spektrid pärast alalisvoolu adsorptsiooni on näidatud joonisel 10B. 10b. Uut piiki täheldatakse 2111 cm-1 juures, mis vastab C = C sideme raamistiku vibratsioonile, mis näitab vastavate orgaaniliste funktsionaalrühmade olemasolu 67 rGO / nZVI pinnal. Teised piigid nihkuvad 1561-lt 1548 cm-1 ja 1399-lt 1360 cm-1-le, mis samuti kinnitab, et π-π interaktsioonid mängivad olulist rolli grafeeni ja orgaaniliste saasteainete adsorptsioonis 68, 69. Pärast alalisvoolu adsorptsiooni vähenes mõnede hapnikku sisaldavate rühmade, näiteks OH, intensiivsus 3270 cm-1-ni, mis viitab sellele, et vesinikside on üks adsorptsioonimehhanisme. Seega toimub tulemuste põhjal alalisvoolu adsorptsioon rGO / nZVI komposiidil peamiselt π-π virnastamise interaktsioonide ja H-sidemete tõttu.
DC antibiootikumide adsorptsiooni ratsionaalne mehhanism rGO/nZVI ja nZVI komplekside poolt (A). Alalisvoolu FTIR adsorptsioonispektrid rGO/nZVI ja nZVI (B).
NZVI absorptsiooniribade intensiivsus 3244, 1615, 1546 ja 1011 cm–1 juures suurenes pärast alalisvoolu adsorptsiooni nZVI-l (joonis 10B) võrreldes nZVI-ga, mis peaks olema seotud interaktsiooniga karboksüülhappe võimalike funktsionaalrühmadega. O rühmad DC-s. Kuid see madalam ülekandeprotsent kõigis täheldatud ribades ei näita fütosünteetilise adsorbendi (nZVI) adsorptsioonitõhususe olulist muutust võrreldes nZVI-ga enne adsorptsiooniprotsessi. Mõnede alalisvoolu eemaldamise uuringute kohaselt nZVI71-ga, kui nZVI reageerib H2O-ga, vabanevad elektronid ja seejärel kasutatakse H+ väga redutseeritava aktiivse vesiniku tootmiseks. Lõpuks võtavad mõned katioonsed ühendid vastu aktiivse vesiniku elektrone, mille tulemuseks on -C=N ja -C=C-, mis on tingitud benseenitsükli lõhenemisest.


Postitusaeg: 14.11.2022